当前位置:世纪论文>>自然科学>>化学

等离子体协同催化脱除NOx的影响因素

论文核心提示:

采用铜氧化物催化剂与低温等离子体协同的方法,以脱除汽车尾气中NOx为目的,研究 了NO气体初始浓度、空速、催化剂装填量,以及等离子体反应器输入电压对NO脱除率的影响 规律。研究发现NO脱除率随气体初始浓度和空速增加先升高再降低,存在最大峰值;在等离 子体协同作用下催化剂装填量对NO脱除率影响顺序为:反应器装满催化剂>反应器装满塑料 球>反应器部分装填催化剂>未装填催化剂; 随输入电压增大NO脱除率增加; 催化剂不仅具 有 催化和存储性能, 而且还具有阻挡放电介质的功能。 在本研究中当NO初始浓度在2.56×10 -4左右、反应器装满催化剂、空速10.2 s-1左右时,NO x获得最大脱除率。

论文关键字:

  介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)是产生低温等离子体的有效方法之一, 它兼有辉光放电的大空间均匀和电晕放电的高气压运行特点[1],介质阻挡放电反应器一般有线-筒式、线-板式、板-板式结构。低温等离子体能够产生大量自由电子、离子、活性自由基和多种激发态自由粒子,含有大量活性原子氧(O),具有较高活性能量,可将NO有效氧化成NO2,对脱除汽车尾气中的NOx具有独特优势,且结构简单、不影响汽车发动机性能[2-3]。
  由于汽车尾气中NOx相对浓度不高(2×10-4~3×10-4),要求催化剂具有较好的吸附和储存性能,使NOx在催化剂表面首先吸附,提高反应物浓度;同时还要求催化 剂适应等离子体环境,具有较好的反应活性和选择性[4-6]。研究了以煤基活性炭为载体的铜氧化物催化剂在介质阻挡放电低温等离子体反应器中模拟气体浓度、空速、催化剂装填量,以及输入电压等因素对NO脱除率的影响规律。
  1 材料与方法
  1.1 试剂和仪器
  实验试剂:煤基活性碳为载体的铜氧化物催化剂(自制,制备方法见参考文献[7])、空气钢瓶、NO/N2钢瓶(NO含量3.005×10-3,其余为N2)、其它辅助材料。
  实验设备:等离子体电源系统(包括调压器、功率表、高压电源发生器、高压探头、数字示波器等)、质量流量计(MFC)、汽车尾气在线检测系统(广东佛山分析仪表厂,FGA-4100)、介质阻挡放电固定床催化反应器(自制,反应器由内径为27 mm、壁厚2 mm、长度120 mm的硼硅酸耐热玻璃管制成,在玻璃管外壁粘贴厚度为0.6 mm的铝膜为阴极,铝膜长度60 mm;在玻璃管中央安装外径为1.3 mm的铜线为阳极;固体催化剂装填在铜线和铝膜间的玻璃管内,反应器两端用硅橡胶塞密封[8])。
  1.2 协同机理
  低温等离子体反应器中电子平均能量远远高于周围气体能量,当施予反应器能量时绝大多数电能用于产生高能电子,而不是产生离子和加热气体,因此等离子体能量直接用于电子碰撞电离以及电离气体产生活性基团,这些活性基团可分解气体中化合物分子。然而,仅有等离子体处理废气时不可避免的产生诸多副产物,如CO、CO2、NO、NO2、N2O、O3和其他性有机化合物等;但当催化剂颗粒装入低温等离子体反应器时,不但可有效分解化合物分子,同时催化剂还可选择性的促进化学反应。
 1.3 试验方法
  向反应器中通入不同初始浓度(1×10-4~3.50×10-4范 围)模拟气体, 分别调节空速(6~12 s-1)和电压(1 5~30 kV),电源频率 50 Hz,改变催化剂装填量(分别为43.90、30、0g)和装填相同体积的等粒径塑料球,用FGA-4100在线检测NO出口浓度,并计算NO脱除率。NO脱除 率=100%×(反应器入口NO浓度-反应器出口NO浓度)/反应器入口NO浓度。试验工艺流程如 图1所示[7]53。
  1. 电源;2. 变压器;3. 功率表;4. 高压电源发生器;
  5. 电压探头;6.示波器;7.介质阻挡等离子体催化反应器;
  8. NO浓度在线分析器;9. 空气钢瓶;10. NO气钢瓶 ; 11.气体质量控制器
  图1 试验流程示意图2 结果与讨论
  2.1 初始浓度对NO脱除率影响
  反应器中装入43.90 g催化剂,输入电压25 kV,入口气体流 量7 L/min(空速10.2 s-1)。在室温条件下向反应器中分别通入浓度为1.26×10-4、1.76×10-4、2.56×10-4、3.27 ×10-4的NO模拟气体。不同气体初始浓度条件下NO脱除率随时间变化关系( 见图2)。
  t/s
  1. 2.56×10-4; 2. 1.26×10-4; 3. 1.76×10-4;
  4. 3.27×10-4
  图2 不同初始浓度条件下NO脱除率与时间关系从图2知反应起始阶段NO脱除率较高,而后随时间延续(大约至240 s)NO脱除率降低,240 s后NO脱除率基本稳定。其原因在于反应开始阶段(约30 s)不仅有等离子体强化作用,还有催化剂吸附和储存效应,所以NO脱除率快速上升;其后吸附在催化剂表面的气体成分将会逐渐解吸,所以NO脱除率下降;当催化剂表面吸附与解析达到平衡后,仅有等离子体和催化剂的协同效应,NO脱除率基本稳定。  

[本论文关键字]:

推荐链接